伴随着便携式便携电子设备、动力汽车和大规模储能器件在人们日常生活中的需求持续攀升，具有高理论能量密度、低成本和环境友好等优点的锂硫（Li-S）电池被视为极具开发潜力的下一代二次电池系统。近年来，利用客体材料对硫进行负载以提Li-S电池正极的活性物质利用率和循环寿命推动了Li-S电池研究的迅速发展。目前所报道的Li-S电池正极单位面积的载硫量大多低于3.5 mg cm-2，硫的百分含量普遍低于70 wt%，尚不能满足实际应用对Li-S电池的能量密度需求。研究者们致力于开发高硫负载的硫正极来提升Li-S电池的面积容量。然而，使用高硫负载硫正极的Li-S电池的性能通常会发生迅速衰减。同时，现有的高硫负载硫正极在体积容量方面仍处于较低水平。因此，高硫负载硫正极的设计开发面临着两大难题：（1）低倍率和循环稳定性，（2）高面积容量和低体积容量的不匹配。
受到老式相册紧密堆积结构的启发，该研究团队提出一种新型二维“蛋黄-壳”结构，合成石墨烯包裹于中空多孔碳纳米片的内部腔体中（简称G@HMCN），以构建不使用金属集流体和粘结剂的自支撑型锂硫正极薄膜材料。由于具有高比表面积和孔容、丰富的氮原子掺杂和良好的分散性，G@HMCN能够制备载硫量高达80.5 wt%的碳硫复合物（简称G@HMCN/S）。通过简单的真空抽滤法，G@HMCN/S和商品化的石墨烯可以共组装形成自支撑、柔性且紧密堆积的复合薄膜（简称G@HMCN/S-G）。该复合膜的载硫量为73 wt%，面积载硫量可达5~10 mg cm-2。受益于独特的紧密堆积结构，面积载硫量为5 mg cm-2的G@HMCN/S-G作为Li-S电池正极，在5C（1C=1675 mA g-1）倍率下充放电的可逆容量高达524 mAh g-1；在1 C倍率下500次循环后可逆容量仍可保持719 mAh g-1；可以兼顾高面积容量（5.7 mAh cm-2）与高体积容量（1330 mAh cm-3）。更为突出的是，面积载硫量为10 mg cm-2的G@HMCN/S-G的面积容量与体积容量分别可达11.4 mAh cm-2和1329 mAh cm-3。该研究工作不仅为发展高能量密度Li-S电池提供了新的机遇，同时也衍生了一类新型的二维碳纳米材料，有望应用于其它众多研究领域，如超级电容器、异相催化和电催化、柔性储能器件。
该研究工作得到了科技部、国家自然科学基金委、固体表面物理化学国家重点实验室、能源材料化学协同创新中心和福建省纳米制备技术工程中心的支持。
