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有机电化学晶体管在酶生物传感器中的应用研究

2018-06-01 11:59:20 大云网
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第 1 章 绪论1 1 基于有机电化学晶体管的酶生物传感器研究现状酶生物传感器是一类非常重要的生物传感器。1962 年,Clark 等人[1]提出

第 1 章 绪论

1.1 基于有机电化学晶体管的酶生物传感器研究现状

酶生物传感器是一类非常重要的生物传感器。1962 年,Clark 等人[1]提出了酶生物传感器的原理,将电极与具有特异性的酶联合实现检测特定物质。在随后的几十年里,酶生物传感器引起了学术界的广泛关注并得到了迅速发展。酶生物传感器是以酶作为敏感生物元件,通过各种物理或化学信号转换系统,记录目标物与敏感元件之间反应所产生的可测信号,这种可测信号与目标物浓度具有比例关系,从而达到对分析物进行定量检测的目的。与其他类型的生物传感器相比,酶生物传感器是将酶直接结合在金属或半导体电极的表面,使其固化成膜,形成识别元件、接收元件与换能元件于一体的结构,并具有体积小、灵敏度高、选择性好等诸多优点。

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1.2 酶生物传感器电极纳米材料修饰

为了提高酶生物传感器的检测性能,比较常见的方法是利用纳米材料对电极进行修饰,这也是提高基于 OECT的酶生物传感器检测性能的一个重要途径。纳米材料作为 20 世纪最为重要的科学发现之一,极大地推动了科技的进步和社会的发展,也改善了人们的生活。纳米材料具有许多特殊的性能,具有小尺寸效应、表面效应、量子尺寸效应、宏观量子隧道效应及介电限域效应等五大效应。由于这些特点,纳米材料呈现出许多奇异的物理﹑化学性能,在很多领域都得到了重要的应用和快速的发展。利用纳米材料的小尺寸效应和高比表面积等特性,在栅电极上修饰后对OECT 的电化学性能有着显著提高,尤其是基于 OECT 的酶生物传感器的检测性能得到很大提高。

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第 2 章 OECT的器件制备与表征

2.1 引言

基于 OECT 的生物化学传感器因其具有高的灵敏度、容易制备、成本低、工作电压低(<1 V)、可制备成柔性器件及在水性环境下能稳定工作等优点,在近几年来受到了广泛的关注[74-76]。OECT 的结构简单,主要由三个电极(包括源极、漏极、栅极)、有机半导体活性层、衬底、电解质等部分组成。有机活性层覆盖于源极和漏极之上,当施加一个栅电压后,电解液中的离子会掺杂到有机活性层中,使得有机活性层中的载流子浓度发生改变,从而引起沟道电流发生变化。所以 OECT 器件的沟道电流会受到栅电压的调控作用。OECT 一个显著的优势是能够在水性环境下稳定工作,且工作电压一般小于 1 V,因此在生物化学传感器领域中得到重要应用[77, 78]。本章主要是对 OECT 器件的制备及其表征进行相关研究,OECT 器件制备的主要过程为热蒸发沉积电极、旋涂有机半导体层、氮气氛围退火。表征主要分为表面形貌表征以及电化学性能表征,通过 AFM 对其表面平整度进行表征,通过测试 OECT器件的输出特性曲线和转移特性曲线等表征其电学性能。

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2.2 实验部分

(1)试剂聚(3,4-乙烯二氧噻吩)-聚苯乙烯磺酸(PEDOT:PSS),购于 Sigma-Aldrich 公司;磷酸盐缓冲液 (PBS),购于赛默飞世尔科技公司;二甲基亚砜(DMSO)。(2)仪器手套箱高真空热蒸镀仪(NEXDEP,加拿大 AE 公司 );氧等离子体清洗设备(Harrick Plasma PDC-32G-2);旋涂仪(KW-4A,中国科学院微电子研究所);原子力显微镜(AFM,Bruker 公司)等;半导体参数测试仪(Keithley 4200)。在 PEDOT:PSS 溶液中添加 5%的二甲基亚砜(DMSO),并搅拌均匀以增加其导电性。将配制好的 PEDOT:PSS 溶液在旋涂仪上进行 500 rpm/6 s、3500 rpm/40 s 的旋涂处理,在器件表面形成一层 PEDOT:PSS 薄膜。将不需要覆盖 PEDOT:PSS 薄膜的部分去除,只留下覆盖沟道的部分。最后在氮气氛围中 180 C 退火 1小时,使 PEDOT:PSS膜更加牢固的附着在电极表面,从而制备得到 OECT 器件。

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第 3 章 基于 OECT的肌氨酸传感器...................20

3.1 引言............... 20

3.2 实验部分............... 20

第 4 章 基于 OECT的无创唾液血糖试纸及血糖仪................46

4.1 引言...............46

4.2 实验部分...............46

第 4 章 基于 OECT的无创唾液血糖试纸及血糖仪

4.1 引言

随着生活水平的日益提高,糖尿病已经成为严重影响人类身体健康的一大威胁,上升为世界性的第三大疾病[64]。在中国,随着人口老龄化以及肥胖发生率的增加,糖尿病的患病率呈逐年上升趋势,因此对糖尿病的预防及治疗具有重要意义。糖尿病预防及治疗的一个重要途径是检测并控制血糖浓度,为了有效监控糖尿病患者的血糖浓度,家庭便携式血糖仪得到了普及,为患者监测血糖提供了便利的途径。目前市场上常用的血糖仪需要采集血液,不仅给患者造成一定的创伤,还会有病毒通过血液交叉感染等危险。因此,开发新型无创血糖检测技术具有非常重要的社会和经济价值,是未来血糖检测的发展趋势。

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4.2 实验部分

磷酸盐缓冲液 (PBS)购于赛默飞世尔科技公司;葡萄糖(Glucose,C6H12O6,AR)购于上海凌峰化学试剂有限公司;葡萄糖氧化酶(GOx,Glucose Oxidase,10 KU)购于 Sigma-Aldrich公司。真空磁控溅射设备;手套箱高真空热蒸镀仪(NEXDEP,加拿大 AE 公司);氧等离子体清洗设备(Harrick Plasma PDC-32G-2);旋涂仪(KW-4A,中国科学院微电子研究所);半导体参数测试仪(Keithley 4200,Keithley公司)等。以基于 OECT 的葡萄糖传感器为原理设计并制备无创唾液血糖试纸。为了优化试纸的检测性能,设计了不同的电极结构与尺寸,同时设计并制备了钯金、银、碳、铂等四种不同电极材质的试纸,其中钯金电极试纸是通过喷墨打印技术制备,银和碳电极试纸是通过丝网印刷制备,铂电极试纸是通过磁控溅射工艺制备。通过不断改进试纸的结构设计和制备工艺,最终得到性能优异的血糖试纸。

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结论

本论文主要以基于 OECT 的酶生物传感器展开研究,内容包括优化 OECT 的器件制备工艺、利用 OECT 肌氨酸传感器实现对肌氨酸的高灵敏检测、基于 OECT 的无创唾液血糖试纸及血糖仪的应用研究初步探索等,主要结论如下:(1)优化了 OECT 的器件制备工艺。结果表明,器件在 PBS 溶液中可以稳定工作,且沟道电流可调范围大于 1 个数量级(VGS<1 V),有利于其应用于酶生物传感器。当VGS大于或等于 0.7 V 时,IDS达到相对平衡状态时间较短,所需时间为 20 s 左右,说明器件能够快速达到稳定状态。

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